Als Oberligameister sicherte sich die Erstvertretung zum zweiten Mal die Teilnahme an den Aufstiegsspielen zur Tischtennis-Bundesliga. Neben dem TTV hatten sich für die erste Runde am 4. und 5. Mai 1968 in Münster auch die Teams aus Kiel, München und Frankfurt-Rödelheim qualifiziert.
Die Voraussetzungen in dieser Aufstiegsrunde waren im Vorfeld klar. Nur die beiden besten Teams aus Vor- und Rückrunde konnten sich für die höchste deutsche Spielklasse qualifizieren.
Mit einem wichtigen 9:7-Erfolg über Frankfurt-Rödelheim startete der TTV in Münster recht verheißungsvoll. Nach einer 6:9-Niederlage im zweiten Spiel gegen den Aufstiegsfavoriten Blau-Weiß München gab es zum Abschluss der ersten Runde ein deutliches 9:2 über Kiel.
Die zweite Runde am 14. und 15. Mai in Hanau brachte dann jedoch einige Überraschungen. Zunächst unterlag der TTV erneut den Blau-Weißen aus der Isarmetropole, während der Tabellenletzte der Vorrunde, Frankfurt-Rödelheim, überraschend gegen Kiel gewann. Die Entscheidung um Platz zwei hinter München musste im folgenden Spiel zwischen Metelen und Rödelheim fallen.
Eine Niederlage der Metelener, soviel schien klar zu sein, würde das erneute „Aus“ bedeuten. Es hatte lange Zeit den Anschein, als wenn der TTV dem nervlichen Druck nicht standhalten konnte. Mit 8:3 führte Frankfurt-Rödelheim bereits, doch die Metelener schafften mit einer unglaublichen Leistungssteigerung die eigentlich nicht mehr für möglich gehaltene Wende. Zunächst verkürzte man in den Einzeln auf 6:8, dann sicherten die beiden Abschlussdoppel gegen eine jetzt verunsicherte Frankfurter Mannschaft das 8:8-Unentschieden und damit Rang zwei. Der abschließende Erfolg mit einem 9:2-Sieg gegen Kiel war dann nur noch reine Formsache. Der TTV Metelen war neben München neuer Bundesligist.
Mit einem großen Empfang begrüßte die Gemeinde Metelen den Bundesligisten. Bereits in Borghorst nahm eine Autokolonne die erfolgreichen Spieler in „Schlepp“. Sirenengeheul im Ort kündigte dann ein erneutes erfolgreiches Kapitel in der Geschichte des Vereins an.
1968/69
In Metelen sah man dem Start in die 1.Bundesliga mit Pessimismus entgegen. Aus diesem Grunde war das erklärte Ziel des Vereins der Klassenerhalt.
Rainer Martin, am 22. Juli 1968 von Blau-Weiß Münster zum TTV gewechselt, half mit, dieses Unterfangen auch in die Tat umzusetzen.
Dabei war der Start in der höchsten deutschen Spielklasse alles andere als gut. Nach drei Spieltagen rangierte der TTV mit 0:6 Punkten auf dem letzten Tabellenplatz. Aber dies sollte sich nach Siegen über Frankfurt, München, Mörfelden und Reutlingen ändern. 8:10 Punkte und Platz fünf lautete die Bilanz des Neulings nach der ersten Serie. In der Rückrunde verlief zwar nicht alles nach Maß, doch überraschende Punktgewinne in Heimspielen gegen Tabellenführer Essen und auch gegen TuSA Düsseldorf untermauerten die Heimstärke der Mannschaft aus der „Tischtennisprovinz“. Am Ende reichte es bei 14:22 Punkten für einen guten siebten Platz im ersten Bundesligajahr.
1969/70
Rechtzeitig zur zweiten Bundesligasaison schloss sich Oberligaspieler Dirk Peters aus Beckum dem TTV an. Platz sieben mit 15:21 Punkten lautete die Bilanz nach 18 Spieltagen. In der Metelener Mannschaft ragten dabei vor allem Spitzenmann Hans-Dieter Hoffmann und Neuzugang Dirk Peters heraus.
Zudem setzte der TTV bereits in dieser Spielzeit auf die Jugend. Kurt Benndorf und Heinz Günther Hoffmann aus der Zweitvertretung bekamen erstmals „Bundesligaluft“ zu schnuppern.
1970/71
Ohne Verstärkung, nur in anderer Aufstellung, startete der TTV in das dritte Bundesligajahr. Mit 8:10 Punkten belegte man nach Abschluss der Hinserie souverän Platz fünf. Eine hervorragende Rückserie sicherte dem Metelener Bundesligisten dann mit positivem Punktekonto (19:17) am Ende mit eben diesem fünften Platz die beste Platzierung seit dem Aufstieg in die Bundesliga. Erneut war es vor allem Metelens Spitzenspieler Hans-Dieter Hoffmann, der als einer der stärksten Aktiven wesentlichen Anteil am Erfolg gehabt hatte.
1971/72
Ein ausgeglichenes Punktekonto (18:18 Zähler) bedeutete Platz sechs zum Abschluss der Bundesligasaison 71/72. Den Aktiven und Verantwortlichen des TTV Metelen wurde jedoch bereits in dieser Spielzeit deutlich, dass viele der Großvereine mit einer permanenten „Aufrüstung der Mannschaften“ begonnen hatten. Der TTV konnte sich spektakuläre Neuverpflichtungen nicht leisten, Sponsoren und Förderer, die leider bei den meisten Bundesligavereinen das Sagen hatten, waren nicht zu finden.
Einen großen Erfolg erzielte Heinz Günther Hoffmann bei den Jugend-Europameisterschaften, als er im Mixed mit Kirsten Krüger den 2. Platz belegte.
1972/73
Spätestens in dieser Saison merkte man der Metelener Bundesligamannschaft an, dass der TTV mit der Entwicklung im Tischtennissport nicht Schritt halten konnte. Mit 6:28 Punkten, lediglich gegen Berlin und Milbertshofen reichte es zu jeweils einem Sieg, stieg die Mannschaft im fünften Bundesligajahr in die Oberliga ab.
1973/74
Für Josef Wenninghoff, der nach über 22 Jahren Zugehörigkeit zur „ersten Garnitur“ erstmals in dieser Spielzeit nicht mehr in der Mannschaftsaufstellung der ersten Mannschaft zu finden war, rückten die Nachwuchsspieler Kurt Benndorf und Heinz Günther Hoffmann in die Oberligamannschaft. Zusätzlich verstärkte sich der TTV durch den Deutschen Jugendmeister Engelbert Hüging vom TTR Rheine. Souverän sicherte sich die Mannschaft die Meisterschaft in der Spielklasse und den Wiederaufstieg in die Tischtennisbundesliga.
Am 20. August 1974 verstarb der langjährige 1. Vorsitzende des TTV Metelen, Dr. Hans Asbeck.
1974/75
Verstärkt durch Jürgen Herold ging der TTV zum letzten Male als Provinzclub das „Abenteuer“ Bundesliga an. Trotz lautstarker Unterstützung in den Heimspielen war dieses Unterfangen auch aufgrund fehlender finanzieller Unterstützung zum Scheitern verurteilt. Der TTV verlor als Tabellenletzter nach dieser Spielzeit nicht nur die Zugehörigkeit zur Bundesliga, sondern musste aus finanziellen Engpässen heraus die Mannschaft auflösen. Lediglich Kurt Benndorf und Ersatzmann Josef Wenninghoff machten den „Sturz von der Bundesliga in die Bezirksklasse“ mit.